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西安交大在芳香硝基多相加氢催化还原方面取得新进展

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对氨基苯酚是应用较广泛的一种精细化工中间体,同时也是医药合成扑热息痛、安妥明等药物的重要中间体。传统铁粉还原方法会产生大量的污染物。加氢催化还原硝基的方法是环保经济的途径,但其往往带来偶氮和氮氧等副产物。

近日,西安交大前沿院应用化学研究中心瞿永泉教授课题组在芳香硝基化合物多相加氢催化还原方面取得新进展。研究以多孔二氧化铈纳米棒(PN-CeO2)为载体,采用光辅助还原方法制备出具有70.3% Pd分散度的PdsNC/PN-CeO2催化剂。该催化剂高效(TOF=44059 h-1)和高选择性(>99.9%)地将4-硝基苯酚加氢还原为4-氨基苯酚。研究表明高Pd分散度和具有大量氧缺陷的PN-CeO2对实现这一反应有着协同促进作用。系列实验和理论计算(与西安交大化工学院常春然老师合作)证实高分散的Pd团簇不利于反应物在其表面的吸附;而PN-CeO2缺陷与硝基具有极强吸附作用。因此,硝基在反应过程中吸附在PN-CeO2载体上,氢气在高分散Pd表面活化,进而实现硝基高反应速率和高选择性的加氢还原。

该研究成果已发表在化学领域期刊《美国化学会志》 (J. Am. Chem. Soc.影响因子12.113),题为“High Catalytic Activity and Chemoselectivity of Sub-nanometric Pd Clusters on Porous Nanorods of CeO2 for Hydrogenation of Nitroarenes”。

近年来瞿永泉教授课题组在PN-CeO2非均相催化方面取得一系列成果,其发表情况如下:J. Mater. Chem. A, 2014, 2, 16459; Nanoscale, 2015, 7, 3016; J. Mater. Chem. A2015, 3, 18074;Biomaterials,2015, 59, 116;ACS Catal., 2015, 5, 6481.

 

论文链接http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.5b11413

2016-03-08
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